1945年,陶行知当选为中国民主同盟中央常委兼民主教育委员会主任委员,主办《民主》星期刊,主编《民主教育》杂志。8月,毛泽东同志到重庆与国民党谈判,曾多次接见陶氏。谈判结束,陶行知代表民盟到机场为他飞返延安送行并合影留念。[27]
1946年1月,陶行知在重庆创办社会大学,任校长,提出“大学之道,在明民德,在亲民,在止于人民的幸福。”推行民主教育。[27]
1946年4月,陶行知回到上海,立即投入反独载,争民主,反内战,争和平的斗争。民主战士李公朴、闻一多遭国民党特务暗杀后,陶行知被列为黑名单的第三名。陶行知一面作好了“我等着第三枪”的牺牲准备,一面继续坚持斗争,视死如归,始终站在民主运动的最前列。他在三个月内向各界演讲一百多次,并积极筹组中国国际人权保障会,他写信激励育才师生为民主斗争“再接再厉,前扑后继,屡败屡战,以底于成”。终因“劳累过度、健康过亏,刺激过深”,于1946年7月25日患脑溢血逝世,享年55岁。[27]