为了应对便携式电子设备和电动汽车日益增长的需求，构建快速充电锂离子电池有重要意义。其中，电解质中锂的脱溶剂化和固体电解质界面（SEI）的扩散是限制石墨基锂离子电池实现快速充电的两大关键。近日，华中科技大学武汉光电国家研究中心孙永明教授等人报道了常规SEI成分（有机物单碳酸乙烯锂LEMC、Li2O、Li2CO3和LiF）以及Li3P对界面处Li+溶剂化结构和SEI形成的影响规律，对快充负极SEI的设计具有重要指导意义。
VASP解读
通过MD计算了径向分布函数（RDFs）和配位数，本文研究了Li3P对负极界面处Li+溶剂化结构的影响。根据RDFs得出了内亥姆霍兹平面（IHP）附近的Li+溶剂化结构。其中，Li3P界面处的Li+溶剂化鞘层中的溶剂分子配位数最低（~ 2.63），表现出部分去溶剂化。
通过DFT优化晶体结构、计算吸附能和脱溶剂能垒，团队进一步研究脱溶剂机理。Li3P与Li+的吸附能最强，而LEMC与Li+的吸附能最弱，从而导致不同组分界面处的Li+溶剂化结构存在差异，促使Li3P界面处的Li+快速去溶剂化。Li+在LEMC和Li2CO3界面处的去溶剂化能垒分别为67.9和65.0 kJ mol-1，在Li3P界面处去溶剂化能垒下降到50.5 kJ mol-1。配合其高离子电导率特性，上述结果证明Li3P能够有效促进Li+的去溶剂化和Li+在SEI中的迁移。
基于以上结算结果，通过实验制备了一种新型的具有连续结晶Li3P基SEI的蓝色石墨，实现了快速充电（充电时间分别为10和6分钟，容量分别为91.2%和80%）以及在高电流密度下的稳定循环（2,000个循环，容量保持率为82.9%）。
Fast-charging capability of graphite-based lithium-ion batteries enabled by Li3P-based crystalline solid–electrolyte interphase. Nat Energy, 2023, DOI: 10.1038/s41560-023-01387-5.
